Kyrill wurde um das Jahr 826/27 in Thessalonike als Sohn eines hohen byzantinischen Hofbeamten geboren. Mit Taufnamen hieß er Konstantin. Er ist der jüngere Bruder des Methodius (geboren um 815, Taufname Michael). Beide erhielten in Konstantinopel eine ausgezeichnete Ausbildung. Kyrill galt als der große Denker, weshalb er den Beinamen Philosoph erhielt. Methodius hatte bereits um das Jahr 850 einer Karriere in der kaiserlichen Verwaltung den Rücken gekehrt und war in das Kloster Polychorion eingetreten. Auch Kyrill verspürte den Ruf zu einem Leben in Einsamkeit und Gottverbundenheit. Er hatte eine vorteilhafte Eheschließung ausgeschlagen und zog sich auf den Berg Olymp zurück.
Im 9. Jahrhundert bildeten sich unter den Slawen, die in die Gebiete zwischen dem Frankenreich im Westen und dem byzantinischen Reich im Osten eingewandert waren, erste feste staatliche Gebilde. Sowohl die Kirche des Ostens als auch die des Westens bemühte sich um eine Missionierung der heidnischen Slawen, die selbst großes Interesse am christlichen Glauben zeigten.
Kyrill, der bereits in seiner Jugend die slawische Sprache erlernt hatte, wurde um das Jahr 861 vom Kaiser aus seiner Einsamkeit geholt und mit der Mission unter den slawischen Völkern beauftragt. Zusammen mit seinem Bruder Methodius machte er sich auf den Weg und hielt sich lange Zeit im Gebiet um die Halbinsel Krim auf. Beide widmeten sich dort der Verkündigung des christlichen Glaubens. Sie fanden auch die Gebeine des heiligen Papstes Clemens I., der dort im Exil gestorben war.
Die Slawen hatten bisher noch keine Schrift für ihre Sprache. Es ist das große weltgeschichtliche Verdienst des heiligen Kyrill, dass er eine Schrift entwickelt hat, die der slawischen Sprache angemessen war. Aus ihr ging das bis heute gebräuchliche kyrillische Alphabet hervor. Kyrill begann, die Heilige Schrift und liturgische Texte in die slawische Sprache zu übersetzen.
Bald kam es zu Spannungen mit den ebenfalls im Gebiet der Slawen missionierenden fränkischen Priestern. Hier ging es auch um eine machtpolitische Dimension, die die Slawen unter die Hoheit des Frankenreiches und des fränkischen Klerus bringen wollte. Besonders die Verwendung einer neuen Sprache für die Texte der Heiligen Schrift und die Liturgie stieß auf Kritik. Die Vertreter der sogenannten Drei-Sprachen-Häresie behaupteten, dass Gott nur durch die drei biblischen Sprachen Hebräisch, Griechisch und Latein verehrt werden dürfe. Kyrill und Methodius machten sich daher im Jahr 867 auf den Weg nach Rom, um vom Papst eine Entscheidung in diesen Streitigkeiten zu erbitten.
Papst Hadrian II. empfing die beiden Missionare mit großen Ehren und anerkannte deren Übersetzung der Heiligen Schrift und der liturgischen Texte in die Sprache der Slawen. Cyrill verstarb 869 im Alter von nur 42 Jahren in Rom, während sein Bruder Methodius das Missionswerk fortsetzen konnte, bis er im Jahr 885 verstarb. 1980 ernannte Papst Johannes Paul II. Cyrill und Methodius zu Patronen Europas.